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Arne Duncan fue designado secretario de educación por el presidente electo Barack Obama y fue confirmado por el Senado de EE. UU. el día de la toma de posesión presidencial, el 20 de enero de 2009.

En las audiencias de su confirmación, Duncan dijo que la educación es el "tema más apremiante que enfrenta Estados Unidos", añadiendo que "preparar a los jóvenes para el éxito en la vida no sólo es una obligación moral de la sociedad" sino también un "imperativo económico". "La educación es también el tema de los derechos civiles de nuestra generación", dijo. "Es el único camino seguro para salir de la pobreza y el único camino para lograr una sociedad más equitativa y justa". Duncan expresó su compromiso a trabajar bajo el liderazgo del presidente Obama y con todos los que participan en la educación "para perfeccionar la educación en los Estados Unidos, sacar a nuestros niños y nuestras familias de la pobreza, ayudar a nuestros estudiantes a aprender a contribuir a la civilidad de nuestra gran democracia norteamericana, y fortalecer nuestra economía al producir una fuerza laboral que permita que seamos lo más competitivo posible".

Antes de su designación como secretario, Duncan fue superintendente de las Escuelas Públicas de Chicago (CPS por sus siglas en inglés), cargo al cual fue nombrado por el alcalde Richard M. Daley, desde junio de 2001 hasta diciembre de 2008, y así el superintendente de gran ciudad que más duró en su cargo.

Como superintendente, Duncan tenía como mandato elevar el nivel y desempeño académicos, mejorar la calidad de maestros y directores, y ampliar las opciones de aprendizaje. Durante sus siete años y medio en el cargo, unió a los partidarios de la reforma educativa, los maestros, los directores de escuela, y empresarios en torno a una ambiciosa agenda de reforma educativa que incluyó la inauguración de más de 100 escuelas nuevas, la ampliación de programas de aprendizaje extracolegiales y durante las vacaciones de verano, la clausura de escuelas de bajo rendimiento, la expansión del acceso a la educación infantil y a los estudios universitarios, una espectacular elevación de la calidad docente, y el establecimiento de alianzas entre el sector privado y público en diversas iniciativas educativas.

Durante su gestión se destaca el nivel histórico del 66.7 por ciento de estudiantes de primaria que cumplieron o superaron las normas mínimas estatales en lectura, y sus puntajes en matemática también batieron récord, al cumplir o superar las normas estatales el 70.6 por ciento de los estudiantes en esta materia. En los high schools, los estudiantes de CPS registraron incrementos en el examen ACT tres veces mayor que la tasa nacional y casi dos veces mayor que la del estado. También, el número de estudiantes de high school de CPS que siguieron asignaturas de nivel universitario (Advanced Placement o AP) se triplicó y el número de estudiantes que aprobaron las asignaturas AP fue más del doble que lo que fue anteriormente. Duncan logró aumentar las tasas de graduación y ampliar el monto de fondos en becas universitarias conseguidas por los estudiantes del distrito a $157 millones.

Un estudio dado a conocer en junio de 2008 por el Illinois Education Research Council elogió a las Escuelas Públicas de Chicago por sus esfuerzos para atraer a los maestros más talentosos a las aulas de la ciudad, donde el número de maestros que solicitó un puesto casi se triplicó desde 2003, de unos 8,600 a más de 21,000 ó casi 10 aspirantes a cada puesto de docente. El número de maestros que obtuvieron su National Board Certification—la certificación más elevada que existe para los maestros—aumentó de 11 en 1999 a 1,191 en 2008, convirtiendo a Chicago en el distrito urbano de crecimiento más rápido en esta distinción.

Antes de unirse a las Escuelas Publicas de Chicago, Duncan dirigió la fundación educativa sin ánimos de lucro Ariel Education Initiative (1992–98), la cual ayudó a financiar los estudios universitarios para una promoción de jóvenes de los vecindarios más pobres de la ciudad mediante el programa I Have a Dream. Duncan formó parte de un equipo que posteriormente fundó la escuela primaria Ariel Community Academy, que tiene un currículo concentrado en finanza y economía. Esta escuela pública se clasifica actualmente entre las más destacadas de Chicago.

Antiguamente, Duncan fue miembro del consejo de la Ariel Education Initiative, Chicago Cares, el Children's Center, la Golden Apple Foundation, el Consejo de Illinois contra la violencia con armas cortas, Empleos para los Graduados de Estados Unidos, Junior Achievement, el Consejo asesor del Decano de la Facultad de Administración y Empresas Kellogg, la Fundación de la Asociación Nacional de Técnicos del Básquetbol, Renaissance Schools Fund, Scholarship Chicago y el YMCA de South Side. También integró el Consejo de Supervisores de Harvard College y de los Comités asesores de la Facultad de Educación de nivel posgrado de la Universidad de Harvard y la Facultad de Administración de Servicios Sociales de la Universidad de Chicago.

El año pasado, fue homenajeado por la Federación Cívica de Chicago y la Anti-Defamation League. En 2007, fue galardonado con los siguientes premios: Premio de la Fundación Niagara en la Educación, el Premio al Educador Emprendedor de la Fundación Nacional para la Enseñanza del Espíritu Empresarial y Premio al Graduado Distinguido de University High School. También recibió títulos honoris causa del Instituto de Tecnología de Illinois, Lake Forest College y la Universidad National-Lewis. En 2006, el City Club de Chicago lo nombró el Ciudadano del Año. Fue integrante del Programa de Becas Henry Crown del Instituto Aspen, promoción de 2002, y un becario de Leadership Greater Chicago, promoción de 1995.

De 1987 a 1991, Duncan fue jugador profesional de básquetbol en Australia, donde también trabajó con niños bajo la tutela judicial del estado.

Duncan se graduó con distinción magna cum laude de la Universidad de Harvard en 1987, con concentración académica en sociología. Fue co-capitán del equipo de básquetbol de Harvard y fue designado al primer equipo estudiante americano deportista que se destaca académicamente. Atribuye al básquetbol su férrea disciplina y propensión a trabajar en equipo.

Su difunto padre fue profesor en la Universidad de Chicago y su madre dirige desde 1961 un programa de tutoría en el South Side de Chicago para niños y jóvenes de los vecindarios pobres. Como estudiante en Chicago, Duncan pasaba las tardes ayudando en el programa de instrucción particular de su madre y trabajó ahí durante un año de licencia de la universidad. El cree que esa experiencia es lo que le ayudó a comprender los retos de la educación en las grandes urbes.

Duncan está casado con Karen Duncan y tienen dos hijos, una niña, Clare, de 7 años, y un niño, Ryan de 4 años.